梁均博士、Christoph Janiak教授在《Angewandte Chemie International Edition》发表新进展

分子笼/金属-有机框架杂化材料用于水中铅离子的定向去除

分子笼基功能多孔固体材料的设计制备极具挑战，将分子笼分散于金属-有机框架的孔道中得到功能集成的主客体杂化材料用于水中污染物Pb(II)的选择性移除具有重要意义。近日， Janiak教授团队报道了用于水中污染物Pb(II)的定向选择性移除的分子笼/金属-有机框架 (Cage@MOF) 杂化材料。相 关 成 果 近 日 在 线 发 表 在《Angewandte Chemie International Edition》期刊上。

图1. 机械化学合成晶态块体Cage@MOF杂化材料

作者将均苯三羧酸配体H₃BTC和Fe(NO₃)₃.9H₂O在分子笼氯化铵盐 (MC5.2NH₄Cl.4H₂O) 的存在下，采用“瓶绕船”的策略，通过机械化学一锅法制备了多级孔晶态块体杂化材料，MC5@MIL-100(Fe)。MC5主要以客体分子的形式存在于MIL-100(Fe)中，得到同时具有微介孔和大孔的厘米级块体材料（图1）。

图2. MC5@MIL-100(Fe)吸附移除水中Pb(II)离子

特别的，MC5@MIL-100(Fe)相比分子笼或MIL-100(Fe)，在低浓度(1 ppm)的Pb(II)离子水溶液中体现出显著增强的移除效率（接近100%）和更快的吸附动力学（0.239 g mg^-1 min^-1）。吸附机理研究表明，MC5@MIL-100(Fe)主要通过MC5的羰基与Pb(II)离子发生配位作用而捕获Pb(II)，并且该过程可逆；同时对干扰矿物离子（Na⁺, K⁺, Mg²⁺, Ca²⁺）具有较好抗干扰能力。MC5@MIL-100(Fe)结合了MC5的功能特性和MOF的多孔性（图2）。

本研究不仅为水中铅离子的选择性移除提供了一种新型材料，也为分子笼和MOF材料的功能集成提供了新的途径。原文链接如下https://doi.org/10.1002/anie.202100675

                                                                                                                                                                                                                                                                                                          梁均 （供稿）